ConsoleApplication olarak hazırladım, Windows Form'a da uyarlayabilirsin. Basitçe yaptığı şey kullanıcıdan aldığı veriyle önceden tanımlı il & ilçe listesinde arama yapmak, sonucu göstermek. Umarım işini görür. using System;
using System.Collections.Generic;
using System.Linq;
using System.Text;

namespace SehirSorgu
{
class Program
{
static string[] iller = { "Ankara", "İstanbul", "İzmir" };
static string[] ilceler = { "Çankaya", "Beşiktaş", "Bergama" };

static void Main(string[] args)
{
Console.WriteLine("");
Console.Write("Bir il ya da ilçe ismi giriniz: ");
string metin = Console.ReadLine();

bool sonuc = SehirDogrula(metin);

if (sonuc == true)
{
Console.WriteLine("Girdiğiniz il ya da ilçe sistemde kayıtlıdır.");
}
else
{
Console.WriteLine("Girdiğiniz il ya da ilçe sistemde kayıtlı değildir.");
}

Main(null);
}

static bool SehirDogrula(string metin)
{
bool sonuc = false;
for (int i = 0; i < iller.Length; i++)
{
if (iller[i] == metin)
{
sonuc = true;
}
else if (ilceler[i] == metin)
{
sonuc = true;
}
}
return sonuc;
}

}
}